Фрост получил международное признание после серии откровенных интервью с бывшим президентом США Ричардом Никсоном, в ходе одного из которых политик извинился за свои ошибки перед американским народом. История о том, как были взяты эти интервью, легла в основу пьесы Питера Моргана "Фрост против Никсона". Также по пьесе впоследствии был снят фильм.
Как отмечается, Фрост был единственным журналистом, которому довелось интервьюировать восемь действующих британских премьер-министров, начиная с Гарольда Уилсона и заканчивая Дэвидом Кэмероном. Он также беседовал в эфире с семью президентами США.
Кроме того, известно интервью Фроста с Маргарет Тэтчер, в котором он спрашивал премьера об эпизоде фолклендской войны, в ходе которого британская подводная лодка потопила аргентинский крейсер "Генерал Бельграно". В ходе интервью Тэтчер обозвала Фроста "чокнутым" и признала, что вновь отдала бы приказ уничтожить аргентинский корабль, который, по ее словам "представлял угрозу для наших мальчиков".
Фрост интервьюировал также руководителей многих стран, в том числе, Нельсона Манделу и Владимира Путина.